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氧吸附诱导银原子级分散新机制获解析

金属的氧化分散看似是个简单的化学过程,实则暗藏玄机。主流观点普遍认为,金属先被氧化,然后在载体表面分散,最后通过还原处理变回金属状态来催化反应进行。

近日,中科院大连化物所研究员傅强和包信和院士团队与副研究员杨冰、上海高等研究院研究员高嶷团队合作,在反应气氛诱导金属催化剂动态分散的原位表面研究中取得新进展。研究团队发现,聚集态的银结构在400摄氏度的氧化处理温度下形成高分散的金属银团簇,据此提出氧吸附诱导金属态银原子级分散新机制。相关研究结果3月3日发表于《自然—通讯》。

利用环境扫描电镜、自主研发的近常压光发射电子显微镜等原位成像研究和近常压X射线光电子能谱等原位谱学分析,研究人员发现,氧气气氛下,微米尺度的银纳米线可以分散成为亚纳米的银原子团簇结构,该结构在400摄氏度氧气诱导分散过程中仍保持金属态,而氧化银团簇的形成仅发生在降温过程中。密度泛函理论计算证实,金属银团簇表面的氧化学吸附是诱导并稳定其高分散状态的关键。这一结果与以往基于非原位实验的结果大相径庭。

傅强表示,该机制为金属态高分散催化剂的反应稳定性提供了实验和理论依据,并可能对钯、金等氧化物生成焓较小的金属催化剂具有普适性意义。

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-021-21552-2